Catalysts with an active coating dedicated to removal of nitrogen oxides from gases: investigation and device development

Abstract

The dissertation deals with nitrogen oxides (NOx) removal from gas by using the selective catalytic reduction approach. The research object covers supported catalysts with the active coating made of transition metal oxides for removing NOx from gas. The purpose of the dissertation is to develop novel supported catalysts with the active coating, possessing high NOx conversion efficiency and chemical stability at low temperatures. The dissertation approaches several tasks. Task 1 is related to a theoretical investigation of the fluidized bed catalyst for the reduction of NOx. Tasks 2 and 3 are aimed at the creation of a laboratory setup as well as preparing catalysts using various carriers, active components, and methods, with the following investigation of NOx removal efficiency of the prepared catalysts. Task 4 focuses on a detailed investigation of the physicochemical properties of the prepared catalysts. Task 5 faces numerical simulation of the NOx catalytic reduction efficiency using the fixed bed supported catalyst. The final Task 6 is related to engineering solutions aimed at the creation of the apparatus for NOx removal from flue gas using the supported catalysts investigated. The dissertation consists of the introduction, 3 chapters, general conclusions, recommendations, references, and the list of scientific publications by the author on the topic of the dissertation. The introduction discusses the research problem, the relevance of the dissertation, the object of the research, formulates the aim and tasks, describes the research methodology, scientific novelty of the dissertation, defended statements and the practical value of the research findings. At the end of the introduction, the author’s publications on the topic of the dissertation and the structure of the dissertation are provided. An overview of the main anthropogenic sources of NOx and their impact on the environment and human health, the application of the selective catalytic method for NOx removal from gas, and analysis of different catalysts available is presented in the 1st chapter. The second chapter includes methodologies applied for preparation and investigation of the catalysts. The third chapter covers the results and discussion of theoretical, experimental research and simulation, as well as engineering solutions. 5 articles focusing on the subject of the dissertation have been published in the scientific journals included in the Clarivate Analytics Web of Science database. 2 patents of the Republic of Lithuania have been granted, and 2 European patent applications have been submitted to the European patent office. 8 presentations on the subject of the dissertation have been presented in the conferences at both the national and international level.

Disertacijoje nagrinėjama azoto oksidų (NOx) šalinimo iš dujų problema, taikant selektyviosios katalitinės redukcijos metodą. Tyrimo objektas – katalizatoriai su aktyvia danga, pagaminta iš pereinamųjų metalų oksidų, skirtų NOx šalinimui iš dujų. Disertacijos tikslas yra sukurti naujus katalizatorius su aktyvia danga, kuriems būdingas didelis NOx konversijos efektyvumas ir cheminis stabilumas esant žemoms temperatūroms (100–300 oC). Darbe keliami keli uždaviniai. Pirmasis uždavinys susijęs su skystojo sluoksnio katalizatoriaus, skirto NOx redukcijai, teoriniu tyrimu. Antrojo ir trečiojo uždavinių tikslas yra sukurti laboratorinį įrenginį bei paruošti katalizatorius taikant įvairius nešiklius, veikliąsias medžiagas ir metodus, ir išbandyti paruoštų katalizatorių NOx šalinimo iš dujų efektyvumą. Ketvirtasis uždavinys skirtas ištirti fizikines ir chemines paruoštų katalizatorių savybes. Penktasis uždavinys susijęs su skaitmeniniu NOx katalitinės redukcijos efektyvumo modeliavimu taikant fiksuoto sluoksnio katalizatorių. Šeštasis disertacijos uždavinys susijęs su inžineriniais sprendimais ir jo tikslas yra sukurti įrenginį, skirtą šalinti NOx iš išmetamųjų dujų taikant darbe tirtus katalizatorius. Disertaciją sudaro įvadas, trys skyriai, bendrosios išvados, rekomendacijos, literatūros sąrašas ir disertacijos autoriaus mokslinių publikacijų sąrašas disertacijos tema. Įvade apibrėžiama tyrimo problema, disertacijos aktualumas, tyrimo objektas, formuluojamas darbo tikslas ir užduotys, aprašoma tyrimo metodiką, disertacijos mokslinis naujumas, nurodomi ginamieji teiginiai ir praktinė tyrimų išvadų vertė. Įžangos pabaigoje pateikiamos autoriaus publikacijos disertacijos tema ir apibudinama disertacijos struktūra. Pirmajame skyriuje pateikiama pagrindinių antropogeninių NOx šaltinių ir jų poveikio aplinkai bei žmonių sveikatai apžvalga, aprašomas dujų valymo nuo NOx būdas, taikant selektyvųjį katalitinį metodą, analizuojami įvairūs esami katalizatoriai. Antrajame skyriuje pateikiamos katalizatorių paruošimo ir tyrimo metodikos. Trečiajame skyriuje aptariami atlikti teoriniai, eksperimentiniai tyrimai ir modeliavimas, gauti rezultatai bei inžineriniai sprendimai. Disertacijos tema parengti penki moksliniai straipsniai publikuoti moksliniuose žurnaluose, įtrauktuose į „Clarivate Analytics Web of Science“ duomenų bazę. Gauti du Lietuvos Respublikos patentai. Europos patentų biurui pateiktos dvi Europos patentų paraiškos. Nacionalinėse ir tarptautinėse konferencijose skaityti aštuoni pranešimai disertacijos tema.